Ο θησαυρός των Αθηναίων ήταν από τα πιο σπουδαία και εντυπωσιακά κτίσματα του τεμένους του Απόλλωνα. Δέσποζε επάνω στην Ιερά οδό, αμέσως μετά την πρώτη προς βορρά στροφή της, δίπλα στο βουλευτήριο της πόλης των Δελφών και απέναντι από τους θησαυρούς των Κνιδίων και των Συρακουσίων. Το μικρό αυτό κτίσμα ήταν ένα είδος θησαυροφυλάκιου της Αθήνας, στο οποίο φυλάσσονταν τρόπαια από σημαντικές πολεμικές νίκες της πόλης και άλλα αντικείμενα που είχαν αφιερωθεί στο ιερό. Ο θησαυρός οικοδομήθηκε από την αθηναϊκή δημοκρατία στα τέλη του 6ου ή στις αρχές του 5ου αι. π.Χ. Μάλιστα, θεωρείται το μνημείο που εκφράζει την επικράτηση των δημοκρατικών στην Αθήνα και την εκδίωξη των τυράννων. Σύμφωνα με μία άλλη ερμηνεία, η οποία στηρίζεται κυρίως στην περιγραφή του περιηγητή Παυσανία και στην επιγραφή που σώζεται στην πρόσοψη της νότιας κρηπίδας, ο θησαυρός οικοδομήθηκε σε ανάμνηση της απόκρουσης του περσικού κινδύνου μετά τη μάχη στο Μαραθώνα το 490 π.Χ.

Πρόκειται για μικρό, δωρικού ρυθμού κτίσμα κατασκευασμένο από παριανό μάρμαρο με τη μορφή ναΐσκου εν παραστάσι, όπως οι περισσότεροι θησαυροί. Τα ανάγλυφα που τον κοσμούσαν αποτελούν δείγματα υψηλής πλαστικής στην τελευταία περίοδο της αρχαϊκής εποχής και μπορούν εύκολα να συγκριθούν με τις πρώιμες ερυθρόμορφες αγγειογραφίες ως προς την κομψότητα των μορφών, τις ελαφρές αναλογίες, τις έντονες και στερεές κινήσεις, αλλά και τις τολμηρές στάσεις. Στις ανάγλυφες μετόπες του εικονίζονται οι άθλοι του Ηρακλή (πίσω και βόρεια πλευρά) και του Θησέα (πρόσοψη και νότια πλευρά). Η αντιδιαστολή του Θησέα με τον Ηρακλή παραπέμπει στην αλλαγή πολιτεύματος στην Αθήνα με την επικράτηση της δημοκρατίας. Το στοιχείο αυτό επιβεβαιώνεται και με τη γενικότερη επικράτηση στην τέχνη του 5ου αι. π.Χ. της εικονογραφίας του Θησέα, ενώ κατά τον 6ο αι. π.Χ. κυριαρχούσε η εικονογραφία του Ηρακλή. Στη νότια μακριά πλευρά και στην πρόσοψη του κτίσματος, δηλαδή στις πλευρές που δεσπόζουν επάνω στη στροφή της Ιεράς οδού, έχει δημιουργηθεί κρηπίδωμα που σχηματίζει τριγωνική πλατεία, όπου κατά τις επίσημες γιορτές και πομπές οι Αθηναίοι εξέθεταν τα λάφυρα από τη μάχη του Μαραθώνα και τα άλλα τρόπαια που φυλάσσονταν μέσα στο θησαυρό. Στους τοίχους του κτηρίου σώθηκαν πολλές επιγραφές με κείμενα σημαντικά για τη μελέτη των αρχαίων εορτών και εθίμων, όπως η Πυρφορία, η Τριποδιφορία, η Πυθαΐς και η Δωδεκαΐς, που ήταν επίσημες πομπές των Αθηναίων στους Δελφούς, αλλά και για τη μελέτη της μουσικής, αφού στη νότια πλευρά, κοντά στην ανατολική γωνία, ήταν γραμμένοι οι δύο περίφημοι ύμνοι στον Απόλλωνα, τα μοναδικά αρχαιοελληνικά κείμενα που συνοδεύονται από μουσικό υπομνηματισμό και σήμερα εκτίθενται στο Αρχαιολογικό Μουσείο Δελφών. Στο εσωτερικό του θησαυρού είναι χαραγμένα στους τοίχους σημαντικά τιμητικά ψηφίσματα για Αθηναίους, που χρονολογούνται από τον 3ο αι. π.Χ. και μετά, καθώς και ονόματα ενεχυροδανειστών, που χρησιμοποιούσαν το κτήριο στα μεταγενέστερα χρόνια.

Ο θησαυρός των Αθηναίων ήταν το μοναδικό μνημείο των Δελφών που διέθετε αρκετό από το αρχαίο του υλικό και έτσι αναστηλώθηκε από τους Γάλλους το 1906 με χορηγία του τότε δημάρχου Αθηναίων, Σπύρου Μερκούρη. Οι μετόπες του μνημείου έχουν αποσπασθεί, έχουν συντηρηθεί και εκτίθενται στο Αρχαιολογικό Μουσείο Δελφών και στη θέση τους έχουν τοποθετηθεί γύψινα εκμαγεία.