Το κάστρο του Μολύβου, αποτελεί το δεύτερο σε μέγεθος και σημασία κάστρο της Λέσβου. Στη σημερινή του μορφή είναι σε μεγάλο βαθμό έργο των Γατελούζων ηγεμόνων με πολλές μεταγενέστερες προσθήκες και επισκευές επί οθωμανικής κυριαρχίας αλλά και με σύγχρονες επισκευές που δύσκολα διακρίνονται καθώς έχουν γίνει με το ίδιο υλικό και με τα ίδια αρμολογήματα.

Στο λόφο του κάστρου θα βρισκόταν η ακρόπολη της αρχαίας πόλης τουλάχιστον από τον 5ο αι. π.Χ. της οποίας έχουν εντοπιστεί υπολείμματα κάτω από δύο πύργους. Από την ακρόπολη των παλαιοχριστιανικών και βυζαντινών χρόνων δεν σώζεται τίποτα. Στη βυζαντινή φάση αποδίδεται πιθανότατα η δεξαμενή που βρίσκεται στο μέσο της αυλής του κάστρου.

Το κάστρο που παρέλαβαν οι Γατελούζοι θα πρέπει να ήταν σχεδόν κατεστραμμένο αφού αναγκάστηκαν να το χτίσουν εκ νέου. Για την ακριβή χρονολογία κατασκευής του δεν έχουμε επιγραφικά ή άλλα στοιχεία ωστόσο τοποθετείται γύρω στο 1373, χρονολογία επισκευής του κάστρου της Μυτιλήνης. Τα σωζόμενα τμήματα του (ο κεντρικός πυρήνας) που ανήκουν στην περίοδο αυτή ακολουθούν το ψευδοϊσόδομο σύστημα δόμησης με κανονικούς λίθους, προερχόμενους από τα πετρώματα του λόφου, καλά αρμοσμένους μεταξύ τους ώστε το συνδετικό υλικό που παρεμβάλλεται να μην είναι ορατό εξωτερικά.

Μεγάλο τμήμα της σημερινής μορφής του (προπύργια, είσοδοι ακρόπολη) ανάγεται στην εποχή της Τουρκοκρατίας με περισσότερες από μία οικοδομικές φάσεις. Η πρώτη φάση χρονολογείται πιθανότατα λίγο μετά το 1462 και χαρακτηρίζεται από μίμηση της γενουάτικης τοιχοποιίας. Σε μεταγενέστερη φάση που δεν έχει προσδιοριστεί χρονολογικά ανήκουν τα τμήματα εκείνα που είναι χτισμένα με μικρούς λίθους, άτακτα τοποθετημένους, ανάμεσα στους οποίους παρεμβάλλεται μεγάλη ποσότητα κονιάματος και θραύσματα πλίνθων. Οι τελευταίες επισκευές στο κάστρο θα πρέπει να χρονολογηθούν πριν τα μέσα του 18ου αιώνα.

Στη σύγχρονη εποχή έγιναν κάποιες εργασίες συντήρησης με σποραδική αντικατάσταση φθαρμένων λίθων καθώς και στερέωση και αποκατάσταση των επάλξεων σε διάφορα σημεία, εξωτερικά και εσωτερικά, σε όλη την έκτασή του.



Το κάστρο της Μήθυμνας στην παρούσα μορφή του αποτελείται από 10 πύργους με αντίστοιχα μεταπύργια, 2 προπύργια που συνδέονται μ' ένα μεταπύργιο, την "ακρόπολη" στο βορειοανατολικό τμήμα του, πέντε κτήρια στο εσωτερικό του κάστρου (από τα οποία τα δύο σε ερειπιώδη κατάσταση) και δύο προτειχίσματα για ενίσχυση των ευπρόσβλητων σημείων.



Η πρόσβαση στο κάστρο γίνεται μέσω τριών διαδοχικών πυλών. Η εξωτερική ανοίγεται στο νοτιότερο άκρο του εξωτερικού περιβόλου και χρονολογείται στην οθωμανική περίοδο με βάση την επιγραφή που φέρει και τη διαμόρφωση με οξυκόρυφο τόξο. Σε μικρή απόσταση έχουμε μια δεύτερη είσοδο με θολοσκέπαστο διαβατικό με εγκάρσιες νευρώσεις που οδηγεί σε έναν υπαίθριο χώρο ο οποίος προστατεύεται από τα τείχη. Ανεβαίνοντας το καλντερίμι βρισκόμαστε στην τρίτη κατά σειρά πύλη που αποτελεί την κύρια είσοδο του κάστρου και χρονολογείται στον 14ο αι. Ενδιαφέρουσα είναι η ξύλινη, με μεταλλική επένδυση, θύρα που κλείνει την είσοδο (οθωμανικής περιόδου). Στο εσωτερικό του κάστρου τα σωζόμενα κτήρια χρονολογούνται στην οθωμανική περίοδο. Η ασφαλής ταύτισή τους με συγκεκριμένη χρήση δεν κατέστη προς το παρόν δυνατή. Ένα από αυτά είχε πιθανότατα χρήση πυριτιδαποθήκης.