Η Συλλογή Κωνσταντίνου, Μαρίκας και Κυριάκου Μητσοτάκη περιλαμβάνει 1049 αρχαία αντικείμενα που χρονολογούνται από την 4η χιλιετία π.Χ. έως τον 3ο αι. μ.Χ.
Απαρτίζεται από αγγεία, ειδώλια, σφραγίδες, κοσμήματα, όπλα, εργαλεία και άλλα τέχνεργα κατασκευασμένα από ποικίλα υλικά, τα περισσότερα από τα οποία προέρχονται από την Κρήτη.
Ανάμεσα στα αξιόλογα εκθέματα, ξεχωρίζουν: ομάδα μινωικών σφραγίδων από την οποία διακρίνεται ο σφραγιδόλιθος που εικονίζει μινώταυρο (1350 π.Χ.), μινωική χάλκινη ομφαλωτή φιάλη του 16ου αι. π.Χ., με επιγραφή στη Γραμμική Α΄ γραφή, σπάνιο ομοίωμα πήλινου κηριοφόρου πλοιαρίου (3η - 2η χιλιετία π.Χ.), μινωικό χάλκινο εγχειρίδιο με περίτεχνη χρυσή λαβή της 2ης χιλιετίας π.Χ., πρωτογεωμετρικός πήλινος πτηνόμορφος ασκός του 10ου αι. π.Χ., πήλινα σανιδόμορφα βοιωτικά ειδώλια, δύο υπερμεγέθεις κρητικοί ανάγλυφοι πίθοι του 7ου αι. π.Χ., και χρυσό διάδημα με κεφαλή
μέδουσας του 1ου - 2ου αι. μ.Χ.